Síntese de cerâmicas ferroelétricas de PLZT–análise composicional e mecanismos de vacâncias

Abstract

The objective of the present work was related to the synthesis of lanthanum modified lead zirconate titanate ferroelectric ceramics, considering the occurrence of vacancies at the A-site ( or B-site ( of the perovskite structure, through the stoichiometric chemical formulas ( ) and , respectively, where x is the molar fraction of lanthanum with values of 0.02, 0.04, 0.06, 0.08, 0.10 and 0.12, and y = 0.70 (representing the Zr/Ti=70/30 ratio). The method used for the synthesis of the samples was the Solid State Reaction (SSR), well known as the conventional oxide mixture or ceramic method. The calcination process was performed at 900° C for 2h. Pellets-shaped ceramics samples were obtained from uniaxial and isostatic pressing, followed by the sintering process at a temperature of 1250°C, during 2h, under lead atmosphere containing, being that for some compositions low concentration of PbO was observed. For determining the temperature of thermal events was used technique called Differential Thermal Analysis (DTA). The formation of the desired ferroelectric phases was confirmed by X-ray Diffraction (XRD), room at temperature, performed on the calcined powder and the sintered ceramic samples. The Scanning Electron Microscopy (SEM) technique was used to investigate the microstructure of the ceramics, revealing an average grains size on m scale. The EDS microanalysis confirmed the desired composition. The dielectric properties were investigated in a wide frequency range and temperature in order to obtain the Curie temperature (TC) and verify the dielectric character of the studied system. The obtained results have been discussed and compared according to the theories described in the current literature

O presente trabalho tem como objetivo a síntese de cerâmicas ferroelétricas do sistema titanato e zirconato de chumbo modificado com lantânio, considerando a ocorrência de vacâncias nos sítios A ( e B ( da estrutura perovskita, através das fórmulas químicas estequiométricas ( ) e , respectivamente, onde x representa a fração molar de lantânio, com valores de 0,02; 0,04; 0,06; 0,08; 0,10 e 0,12 e y = 0,70 (representando a razão de Zr/Ti=70/30). Os pós-utilizados para a conformação das cerâmicas foram sintetizados pelo método convencional de Reação do Estado Sólido (RES), também conhecido por mistura convencional de óxidos ou método cerâmico tradicional. A calcinação foi realizada a 900°C por 2 horas. Amostras cerâmicas em forma de pastilhas foram obtidas mediante prensagens uniaxial e isostática, seguido pelo processo de sinterização à temperatura de 1250°C durante 2 horas, em atmosfera rica em chumbo. Para obter a temperatura dos eventos térmicos foi utilizada a técnica de Análise Térmica Diferencial (DTA). A formação das fases ferroelétricas desejadas foi verificada por Difração de Raios-X (DRX), realizada à temperatura ambiente nas amostras em forma de pó-calcinado e posteriormente nas pastilhas cerâmicas sinterizadas. Para algumas composições uma pequena concentração de PbO sem reagir foi observada. Amostras cerâmicas com densidades maiores que 88,5% foram obtidas. Utilizou-se a técnica de Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV) para investigar as características microestruturais das cerâmicas, revelando um tamanho médio dos grãos em escala micrométrica (m) para todas as composições estudadas. A microanálise por Energia Dispersiva de Raios-X (EDX) confirmou a composição desejada em todos os casos. As propriedades dielétricas foram investigadas em uma ampla faixa de frequência e temperatura, a fim de se obter a temperatura de Curie ...